Riassunto analitico
Gli spin elettronici costituiscono sistemi a due livelli ideali, che possono accoppiarsi magneticamente con fotoni alle microonde e, sotto specifiche condizioni, raggiungere un regime di accoppiamento coerente spin-fotone. L’ottenimento di questo particolare regime rappresenta il primo step sia per la loro integrazione all’interno dei quantum circuits, sia per realizzare il trasferimento e la manipolazione dell’informazione quantistica. L’accoppiamento coerente è raggiunto quando il coupling rate (Ω) tra spin e fotoni è maggiore sia del rate di decadimento dei fotoni all’interno del risuonatore (κ) che del rate di decadimento dell’ensemble di spin (γ). Il parametro chiave in questo tipo di esperimenti è la Cooperatività C=Ω^2/(κγ) che, nell’accoppiamento coerente, risulta essere maggiore di 1. La prima parte del lavoro è dedicata allo sviluppo e all’ottimizzazione di risuonatori planari superconduttivi alle microonde realizzati con YBCO, un superconduttore ad alta temperatura critica. Gli alti valori di Q-factor ottenuti (≈10^4) e le proprietà superconduttive dell’YBCO consentono di investigare l’accoppiamento magnetico in un ampio range di temperature e di campi magnetici. I risuonatori sono poi impiegati per investigare sistematicamente diversi sistemi di spin molecolari, in modo da identificare le condizioni ottimali per l’ottenimento dell’accoppiamento coerente. Nella seconda parte del lavoro viene dimostrato sperimentalmente il raggiungimento dell’alta cooperatività mediante due differenti approcci. Nel primo, un effetto collettivo di exchange narrowing viene utilizzato per accoppiare in modo coerente ensemble concentrati di molecole di radicali organici, il di(phenyl)-(2,4,6-trinitrophenyl) iminoazanium (DPPH) e il 4-(pyridyl)bis(2,4,6-trichlorophenyl)methyl (PyBTM), alle basse temperature (2-50 K). Nel secondo approccio, l’alta cooperatività è ottenuta utilizzando un ensemble diluito di una molecola di Ftalocianina di Vanadadio (VOPc) alla temperatura di 0.5 K. Gli spettri in trasmissione misurati in funzione del campo magnetico applicato mostrano sia l’anticrossing degli autostati spin-fotone che lo splitting di Rabi alla risonanza, confermando l’accoppiamento coerente. Di grande rilievo è il fatto che i valori di C ottenuti a 0.5 K con l’ensemble di VOPc sono confrontabili con quelli riportati in letteratura per gli NV centers e gli ioni Er^3+ diluiti in matrici inorganiche, che sono però ottenuti a temperature tipicamente molto più basse (10-50 mK). Il problema dell’accoppiamento multiplo di spin ensembles attraverso i fotoni del risuonatore viene analizzato utilizzando ensemble concentrati di radicali organici. La differenza nei Fattori g di Landè e le disomogeneità di campo magnetico date dalla geometria del risuonatore vengo utilizzate per accoppiare simultaneamente tra di loro fino a tre ensemble distinti e spazialmente separati. Il grado di mixinig coerente tra fotoni e spin è inoltre quantificato grazie ad una misura di entropia del sistema. L’ultima parte del lavoro è dedicata allo studio preliminare di dispositivi planari superconduttivi a due modi di risonanza (dual mode). L’interesse è dato dalla possibilità di ottenere processi non lineari per la conversione di fotoni oppure la realizzazione di una architettura per l’implementazione di 2 qubit. Misure preliminari eseguite con ensemble concentrati di radicali organici mostrano che il regime di alta cooperatività è raggiunto tra ciascuno dei due modi del dual mode e l’ensemble. Una nuova feature spettroscopica viene osservata tunando gli spin ad una energia intermedia tra quella dei due modi di risonanza. In conclusione, i risultati presentati in questo lavoro mostrano che gli spin molecolari possono essere integrati con successo nei quantum circuits.
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Abstract
Electron spins are ideal two-level systems that may couple with microwave photons and, under specific conditions, coherent spin-photon coupling can be achieved. This represents a fundamental step for their integration into quantum circuits and for the transfer and the manipulation of quantum information. Coherent spin-photon states are obtained when the effective coupling strength (Ω) between photon and spins is larger than both the decay rate of the photons in the cavity (κ) and of the spin system (γ). The relevant figure of merit in these experiments is the cooperativity C=Ω^2/(κγ), which, in the coherent regime, is much greater than 1. In the first part of this work, we first develop and optimize high-Tc YBCO/sapphire superconducting planar microwave resonators. The high quality factors (≈10^4) and the robustness given by the superconducting properties of YBCO allow to investigate the magnetic coupling between photons and ensembles of molecular spins over a broad range of low temperatures and magnetic fields. Secondly, these devices are used to systematically investigate different molecular spin centers, in order to identify the conditions for the coherent coupling regime. In the second part of this work, we experimentally demonstrate that it’s possible to reach the high cooperativity regime with molecular spin ensembles within two different approaches. In the first one, the collective effect of exchange narrowing is exploited to coherently couple the photons with two concentrated spin ensembles of organic radicals, di(phenyl)-(2,4,6-trinitrophenyl) iminoazanium (DPPH) and 4-(pyridyl)bis(2,4,6-trichlorophenyl)methyl (PyBTM), at low temperatures (2-50 K). In the second approach, the high cooperativity regime is reached by using a diluted Vanadium Phthalocyanine (VOPc) molecular spin center at 0.5 K. In these experiments the transmission measured as a function of an external applied magnetic field clearly show the anticrossing of the spin-photon eigenstates and the Rabi splitting of the energy spectrum at resonance, confirming the presence of coherent states. Remarkably, the cooperativity values obtained at 0.5 K for the diluted VOPc are comparable to the ones reported for NV centers and Er^3+ ions in inorganic hosts at much lower temperatures (10-50 mK). Then, the problem of coupling multiple spin ensembles through cavity photons is revisited by using concentrated spin ensembles of organic radical spins coupled to superconducting planar resonators. The differences in the g-factors and the field inhomogeneity given by the superconducting resonant geometry are exploited to obtain simultaneous coherent coupling between up to three distinct and spatially separated spin ensembles. The degree of coherent mixing of is also confirmed and quantified with the help of entropic measures of the system. Finally, the last part of the thesis is dedicated to preliminary investigations on superconducting YBCO planar dual-mode resonators. The interest is given to the possibility to obtain two photons (non-linear) processes for the up and down frequency conversion or for the realization of a 2 qubit architecture. In preliminary tests of magnetic coupling performed with ensemble of concentrated organic radical spin ensembles, high cooperativity regime is found between each of the resonant mode and the spin ensemble. Additional unconventional spectroscopic features are visible by tuning the spin ensemble at an intermediate energy with respect to the two resonances of the device. Summarizing, the results of the present work demonstrate that molecular spin centers can be successfully integrated in hybrid quantum devices.
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