Riassunto analitico
Sviluppo di un nuovo potenziale empirico auto-consistente per la simulazione di vetri multicomponenti
di interesse tecnologico, come borati, borosilicati e alluminoborati.
Il nuovo potenziale si basa sui termini di un potenziale interatomico di coppia in cui le interazioni catione -
ossigeno e ossigeno – ossigeno sono descritte da funzioni Morse, dal tre corpi T-O-T (T
= Si, P e B) e interazioni repulsive formatore - formatore.
Sfruttando un approccio di ottimizzazione bayesiana abbiamo derivato i parametri dei termini B-O e T-T del potenziale.
Per riprodurre correttamente la complessa chimica del boro è stato scelto un modello dipendente dalla composizione per
l'ottenimento del parametro D dell'interazione B-O. In particolare, in questo modello D è una
funzione del rapporto R (definito come R = [Na 2 O]/[B 2 O 3 ] per vetri borati e borosilicatici e come [Na 2 O]-[Al 2 O 3 ])/[B 2 O 3 ] per gli alluminoborati) e il rapporto K (K = [SiO 2 ]/[B 2 O 3 ]). Questo modello
permette di simulare molto bene la struttura (frazione di specie BO 4 (N 4 ), ossigeni NBO, speciazione, numeri di coordinazione e distanze di legame) e proprietà (densità, 11 B
e 17 O MAS NMR e proprietà elastiche) in un'ampia gamma di composizioni.
|
Abstract
A new self-consistent empirical potential model for the simulation of multicomponent glasses
of technological interest, such as borate, borosilicate and aluminoborate ones, has been
developed.
The new potential is based on a pair-wide interatomic potential terms where the cation –
oxygen and oxygen – oxygen interactions are described by Morse functions and of T-O-T (T
= Si, P, and B) three body and network former – network former repulsive interactions.
Exploiting a Bayesian Optimization approach we have derived B-O and T-T interatomic
potentials parameters.
To reproduce correctly the complex chemistry of boron a composition-dependent model for
the D parameter of the B-O interaction has been built. In particular, in this model D is a
function of the R ratio (defined as R = [Na 2 O]/[B 2 O 3 ] for borate and borosilicate glasses and
as [Na 2 O]-[Al 2 O 3 ])/[B 2 O 3 ] for aluminoborates) and the K ratio (K = [SiO 2 ]/[B 2 O 3 ]). This model
allows to better simulate the structure (fraction of BO 4 (N 4 ) species, non-bridging oxygen
(NBO) speciation, coordination numbers and bond distances) and properties (density, 11 B
and 17 O MAS NMR, and elastic properties) in a wide range of compositions.
|
