• entanglement
• multipartito
• nanomagneti
• suscettività
• witness

I nanomagneti molecolari (NM) costituiscono una vasta classe di sistemi fortemente correlati e a bassa dimensionalità. La capacità di modularne chimicamente proprietà fisiche e strutturali unita alla presenza di fenomeni coerenti alle basse temperature rende tali sistemi ideali per lo studio dell’entanglement quantistico. Questa tesi fornisce una descrizione teorica dell’entanglement di coppia e multipartito in NM antiferromagnetici, utilizzando tecniche sperimentali comunemente impiegate nella loro caratterizzazione come strumenti per controllarne e rilevarne le correlazioni quantistiche. In particolare, le tecniche chimiche agenti su unità molecolari ben definite si rivelano un utile strumento per ingegnerizzare diverse forme di entanglement. La distribuzione delle correlazioni intra-molecolari è fortemente influenzata dalla sostituzione chimica di un singolo ione magnetico. I NM antiferromagnetici sono sistemi frustrati, in cui ogni spin è sottoposto a interazioni competitive che, in genere, limitano la quantità di entanglement in ogni coppia di spin primi vicini. Tale frustrazione è parzialmente rimossa dall'introduzione di un difetto magnetico che rompe l’invarianza traslazionale della molecola omometallica. Ciò si traduce in una forte modulazione spaziale dell’entanglement di coppia, che può essere rafforzata combinando opportunamente più impurezze magnetiche. Questo effetto persiste a temperatura finita, dove viene rilevato attraverso funzioni di correlazione di coppia, ora sperimentalmente disponibili tramite scattering inelastico di neutroni in quattro dimensioni. Inoltre, ogni molecola può essere considerata come un elemento di una struttura supramolecolare, quale un dimero accoppiato con interazione di scambio. L'interazione magnetica indotta da un linker opportunamente costruito tende a correlare quantisticamente gli spin collettivi delle due molecole. In questo contesto si è studiata l’influenza dell’entanglement inter-molecolare sulle correlazioni locali interne alla singola molecola.
Tuttavia, i NM antiferromagnetici contengono forme di entanglement che non sono riconducibili a quello di coppia. La versatilità dell’energia di scambio come witness dell’entanglement permette la caratterizzazione dell’entanglement multipartito oltre che quello di coppia. A tal scopo è stato sviluppato un approccio generale che consente di derivare le energie di soglia per l’entanglement fra k spin in cluster omo- ed etero-metallici di spin arbitrari. A tali soglie corrispondono degli intervalli di temperatura che caratterizzano ciascuna forma di entanglement. Si ottiene pertanto una gerarchia, dove correlazioni fra più spin si azzerano a più basse temperature, e nel limite dello stato fondamentale le correlazioni coinvolgono tutti gli spin del sistema. Nonostante l’energia sia un’osservabile globale, essa riesce ad accedere a proprietà locali del sistema. Infatti, in presenza di un’impurezza magnetica è possibile derivare criteri di separabilità per il singolo spin, che permettono di rilevare la presenza di entanglement fra il singolo spin inequivalente e la parte rimanente del sistema.

Molecular nanomagnets (MNs) represent a varied class of highly correlated low dimensional spin systems. The capability of widely tuning their structural and physical properties at the chemical level, together with the appearance of quantum coherence at low temperature, makes these systems an ideal playground for investigating quantum entanglement. This thesis provides a theoretical description of spin-pair and multi-spin entanglement in antiferromagnetic spin clusters, while referring to experimental techniques commonly used to deal with these systems as effective tools to control and detect quantum correlations. In particular, chemical processing of well defined molecular building blocks represent a useful means to engineer different forms of entanglement. The distribution of intra-molecular correlations is shown to be strongly affected by the chemical substitution of a single magnetic ion. Antiferromagnetic MNs are frustrated systems, where each spin is subjected to competing interactions that typically limit the amount of entanglement in each pair of neighbouring spins. Frustration is partially removed by the introduction of a magnetic defect that breaks the translational invariance of the homometallic molecule. This results in a strong spatial modulation of spin-pair entanglement that can be reinforced by the suitable combination of multiple defects. Such feature persists at finite temperatures, where it is fully captured by spin-pair correlation functions, now experimentally available through four-dimensional inelastic neutron scattering. Besides, each molecule can be regarded as a building block of a supramolecular structure, as exchange coupled dimers. The magnetic interaction induced by a proper designed linker tends to entangle the collective spins of the two molecule. In this setting the interplay between individual- and collective-spin entanglement is investigated. Antiferromagnetic MNs also contain quantum correlations that goes beyond spin-pair entanglement. The versatility of exchange energy as an entanglement witness allows the characterization of both spin-pair and multi-spin entanglement. To this end, it has been developed a general approach for deriving the energy thresholds for k-spin entanglement in homo- and hetero-metallic clusters of arbitrary spin. Such bounds determine different ranges of temperature for each kind of multipartite correlation. It turns out that there is a hierarchy where higher order of correlations vanish at lower temperature, and the ground state contains multipartite correlations involving all the spins. Even though energy is a global observable, it is demonstrated to be a powerful tool to access also local features of the system. In particular, the presence of magnetic defect allows the derivation of separability criteria for the single spin, thus detecting entanglement between each inequivalent spin and all the others.